乔布斯导师力作：双频率梳光谱学

原创 长光所Light中心 中国光学 收录于话题#光学频率梳4个

撰稿人 | 赵诗源（巴黎综合理工学院 博士生）

众所周知，人类的眼睛仅对三个光谱色带（红色，绿色，蓝色）敏感，光谱学家们则是通过光波的频率来识别不同的颜色，从而利用这些“光谱指纹”来区分原子和分子。但是，如果周遭环境变得很暗，我们将无法再分辨颜色，而必须依靠另外一双适应黑夜的“眼睛”——双频率梳光谱学。

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内容来源：微信公众号 中国光学

近日，在一项原理验证性的实验中，来自马克斯-普朗克量子光学研究所（MPQ）的Nathalie Picqué和Theodor W. Hänsch在几乎完全黑暗的环境里已记录了近十万种颜色的宽带谱。该研究结果以“Photon-level broadband spectroscopy and interferometry with two frequency
combs”为题发表在PNAS（美国国家科学院院刊）上。

Theodor W. Hänsch教授【⏬】需要科普一下，很传奇！因为对光学梳形频谱技术等激光精确光谱学发展上的贡献，他于2005年获得诺贝尔物理学奖。1972年到1986年，他在斯坦福大学任教授，苹果公司前任首席执行官斯蒂夫·乔布斯就是他的学生。他的另一名学生，Carl Wieman于2001年获得诺贝尔物理学。

在PNAS发表的这个成果，该研究团队成功演示了使用两个飞秒激光频率梳激光器和一个单光子计数探测器的宽带谱高解析的双梳光谱技术（Dual-comb spectroscopy），即使激光器光功率被强烈衰减至比通常使用的弱十亿倍，这为双梳光谱学的发展开辟了新的广阔前景。

图源：中科院长春光机所，Light学术出版中心，新媒体工作组

Nathalie Picqué解释道：“现在，该方法可以扩展到只有少数可用的微弱频率梳光源的光谱区域，比如极紫外或软X射线区域。光谱信号可以通过高度衰减的材料或远距离反向散射来获取。例如，从单个原子或分子的纳米样品产生的微弱荧光信号中提取出双梳光谱，在未来变为可行的。”

Theodor W. Hänsch回忆起，在实验室里当探测器点击的统计数据中首次出现干扰模式时的那一刻：“我感到十分激动，即使在从事激光光谱工作超过50年之后，这对我来说似乎还是很违反直觉的，因为检测到的单个光子可能会‘记住’具有大量频率梳线的两个激光源和具有复杂光谱特性的样品等信息。”

光子计数双梳状光谱仪

即脉冲重复频率稍有不同的两个锁模飞秒激光束在分光镜中叠加。一个输出在通过样品并到达光子计数检测器之前被高度衰减。在比通常使用的功率弱十亿倍的功率水平下，检测到的光子的统计信息将携带有关样品的信息以及其可能非常复杂的光谱。

图源：Nathalie Picqué

锁模飞秒激光器作为目前产生光学频率梳的主流光源，可以在频域上发射出成千上万条尖锐的光谱线，并且它们均匀又精确地间隔着，这都来源于Theodor W. Hänsch和John L. Hall于2005年获得的诺贝尔物理学奖。那时激光频率梳技术就被考虑用于计数激光波的振荡，甚至是光学原子钟的钟表。

在过去的15年中，马克斯-普朗克量子光学研究所的Nathalie
Picqué致力于使用频率梳技术开发探测宽带谱的新方法。在她的双梳光谱技术中，其中一个锁模激光器的所有频率梳线在很宽的光谱范围内扫描样品，而与此同时另一个激光器，频率梳线间距与第一个稍有不同，于快速光探测器中进行干涉以读出数据，即由一对频率梳线产生射频拍频信号。这些射频信号之后可以被计算机进行数字信号处理。最终样品中的任意光谱结构在此类射频信号中都重新表现为对应的模式。

双梳光谱法，一个频率梳询问样品，另一个频率梳充当本地振荡器

图源：Nature Photonics

这种双梳光谱技术正成为一种强大的工具，不仅可用于高精度的宽带光谱分析（即光谱的频率范围可以在一个原子钟的精度范围内进行校准），而且不需要任何移动部件，它仅仅与单个快速光检测器一起工作，无视几何限制，却可以在有可用频率梳光源的任何光谱区域—从亚毫米波到极紫外（UV）中使用。

极低光强下的双梳光谱学

Picqué和Hänsch现在证明，在单光子计数探测器的帮助下，双梳光谱学可以扩展到极低的光强度。因为即使功率非常低，比如平均在2000个激光脉冲的时间内也只能记录一次光子点击，在单光子计数探测器的光子点击统计数据中仍可以观察到干涉信号。

光子计数双梳光谱实验装置的示意图

标记为激光频率梳1和激光频率梳2的两个飞秒激光振荡器在重复频率上具有稳定的差Δfrep。他们的倍频光束（SHG-Second-harmonic generation）在分束器上耦合在了一起，其光谱集中在780 nm（384
THz）处。干涉后一个输出端的条纹提供触发信号，而第二个输出被强烈衰减到皮瓦或飞瓦范围，光子流速率低于3×106/s1。光子点击由单光子探测器计数，并在多标度器触发后作为到达时间的函数进行累积。

图源：PNAS

单光子干涉探索

长期以来，在Young式双缝实验或迈克尔逊/马赫-曾德尔干涉仪中都观察到了单光子干涉条纹，并一直引起人们的关注。在这种情况下，可以假设来自特定源的光子可以遵循两个不同的量子路径，而这两个量子路径在探测器处相长或相消，这就是著名的，费曼称之为量子物理学中的“唯一的谜”。对于具有两个单独激光源的双频率梳干涉仪，则必须放弃在探测之前就存在光子的概念，因其无法直观地解释该实验。作者在文中提出，光子必须由探测事件所定义。为了预测此类事件的概率，则需将可能导致此探测器检测到光子点击的任何量子路径的概率幅度相加。

有人可能会争辩说，两个飞秒激光器发出的单光子点击不会产生双梳干涉现象，因为根据光子的到达时间可以确定到底是两个激光器中的哪一个发出了光子。为了反驳这一论点，作者在时域中分析了双梳光谱。一个单个短脉冲可以通过与样品窄光谱共振之间的相互作用获得了时间尾部，例如由于分子共振而产生的自由感应衰减场。该尾部携带了大部分光谱信息，并且能够在傅立叶变换光谱法或双梳状光谱法中以干涉法读出。只要两个脉冲的时间间隔不超过样本的相干时间，就不能将光子点击唯一地分配给一个特定的激光器，于是来自不同激光源的两个光子路径之间的干涉就成为了可能。

总结与展望

该工作在几乎完全黑暗环境下以高解析宽带谱的双梳光谱技术探测了数十万中复杂的光谱。通过使用单光子计数探测器，其探测光功率水平比通常的弱十亿倍，作者观察到两个重复频率略有不同的锁模飞秒激光器在计数的统计数据中存在干涉现象。虽然目前的实验只依赖于一阶干涉，而且它对衰减具有抗性。但通过利用更高阶的相关性和可以由量子光学频率梳产生的光子纠缠，可以实现更复杂但更精细的光谱方法。

除此之外，基于单光子级的双梳光谱技术还开辟了新的应用领域，例如对于遥感，双梳光谱技术甚至可以在光子级反向散射的极限下提供光谱，从而增加了大气光检测和测距（LIDAR）的能力。又或者在频率梳激光器仅能发射极低功率的情况下（例如在软X射线区域或在极端UV范围内）实现双梳光谱，甚至在固态表面或附近的光子级高谐波产生中得到光谱。随着光子计数技术的不断发展，单光子级的荧光检测将允许观测到微观样品的线性或非线性双梳光谱，进而到单个原子，离子或分子，这可能有益于未来科学技术的许多领域。

文章信息

PNAS October 27, 2020 117 (43) 26688-26691; first published October 14, 2020;

文章地址

https://doi.org/10.1073/pnas.2010878117

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