南洋理工陈晓东：热凝胶粘合剂可变形离子电极对非侵入性毛发植物电生理的影响

【科研摘要】

植物电生理学为智能植物询问和干预奠定了基础。但是，由于常规电极的动态形状适应性不足，具有毛发状形态的植物毛状体具有地形特征，对稳定和高保真度的非侵入性电生理构成了挑战。

最近，南洋理工大学陈晓东/先君蕙教授与泉州师范大学杨大鹏教授团队使用基于热凝胶的可变形离子电极可克服此问题，该电极可从粘性液体逐渐转变为粘弹性凝胶。这种转变使可变形电极锁定在突然的毛状表面不规则处，并建立了保形和粘合的界面。它的阻抗低至传统水凝胶电极在多毛叶子上的阻抗的十分之一，是其粘合强度的4-5倍。由于提高了电气和机械强度，可变形电极可以在多毛植物上记录更高的信噪比一个多数量级，并且即使植物移动也能保持高保真记录，从而获得优于传统水凝胶电极的性能。报道的可变形电极是用于毛发植物电生理学的有前途的工具，可应用于具有不同纹理的植物以进行高级感测和调节。相关论文以题为A
Morphable Ionic Electrode Based on Thermogel for Non‐Invasive Hairy Plant Electrophysiology发表在《先进材料》上。

【图文解析】

琼脂凝胶和琼脂粘性溶液以液体形式施用于植物并与金属线连接，可以提供更好的顺应性。然而，由于粘附力弱，它们无法适应植物的移动（图1a-ii），因此需要严格的固定和操作保养，以避免电极脱离。通过聚合物和盐浓度可以轻松调节粘度，储存和损耗模量，溶胶-凝胶转变温度和胶凝时间，这使作者可以根据应用条件自由设计具有最佳性能的热凝胶。优化的热凝胶溶液（11％EPC-0.9％NaCl
w/v）在22.4°C时显示出溶胶-凝胶转变，并且储能模量从4升高到25°C超过三个数量级（图1c）。将该溶液施用于有毛植物上可产生类似于液体的接触，但具有足够的粘合性和内聚性，可在胶凝后保持其自重（图1d），甚至可以承受> 1000％的剪切应变（图1e）。

图1 基于热凝胶的可变形电极概述，用于与毛状植物的保形和胶粘剂界面.

为了验证溶胶-凝胶转变使能相容性的设计概念，首先将EPC热胶溶液（EPC_TGS）与琼脂胶溶液（agar_GS，均质溶液），琼脂粘性溶液（agar_VS，凝胶颗粒分散）的流变性质进行比较。以及响应温度变化的化学交联聚丙烯酰胺（PAAm）水凝胶（代表固体水凝胶）（图2a，b）。此外，固含量为0.03％w/v
EPC溶液的无滴剂在合成聚合物和新鲜叶片上的接触角比纯盐水显着更小，而在金属基导体上的接触角则更大（图2e），这暗示了引起的液固界面能的变化 通过EPC聚合物的物理吸附，可以增强热凝胶网络与粘附表面之间的相互作用。

图2 EPC溶液的流体特性及其与毛状植物的保形接触。

如图3a所示，无论被粘物如何，EPC热凝胶均会以170-180 Pa左右的强度发生内聚破裂（即在凝胶内部）。这意味着牢固的界面粘合，使得整体凝胶强度成为剪切粘合力的限制因素。然后，在烟草茎（Nicotiana
benthamiana）的剪切试验中比较了基于不同水凝胶的电极的粘合性能，在烟草茎上固定了茎，而垂直向上拉动了电极（图3b）。从搭接剪切测试结果推断，基于EPC的热凝胶电极应在最大剪切强度下发生内聚破坏，而基于琼脂凝胶和PAAm的水凝胶电极应发生粘附性破坏。图3c中的载荷-位移曲线证实了EPC热凝胶基电极的最大剪切强度。

图3 EPC热凝胶的粘合和电学性能。

为了证明基于热凝胶的可变形电极在多毛植物上进行非侵入式电生理的优越性，作者使用成对电极记录了火焰在多毛向日葵和烟草茎上诱发的电位变化，其中一个是可变形电极，另一个是对照
电极，如图4a所示。作者首先比较了基于EPC热凝胶和PAAm水凝胶的向日葵茎上电极的信号质量。如图4b所示，PAAm水凝胶几乎不能粘附在头发上，而留有明显的缝隙，而EPC热凝胶则将Ag/AgCl平板共形锚定在向日葵茎上。为了证明可靠的机械桥接对信号稳定性的重要性，作者使用可变形电极和琼脂线电极记录信号，同时手动触摸植物或吹动风（图4d，e）。在这些实验中，可变形电极可以保持稳定的信号基线，同时将噪音降至最低，但是由于琼脂凝胶和Ag/AgCl线在植物运动时分离，结果是基于琼脂的电极记录到明显的波动或较大的漂移（图4d
）

图4 可变形电极对多毛植物中伤口诱导的电位信号进行非侵入式监测。

【总结】

研究团队已经展示了一种基于热凝胶的可变形离子电极，该电极利用两亲柔性聚合物的原位溶胶-凝胶转变，可以在有毛植物上建立粘合和共形，机械和电的界面，从而实现了高保真的电生理记录。传统的基于凝胶的电极可以实现。可变形电极不仅为基础植物研究提供了有用的工具包，而且为植物-电子杂交提供了有效的解决方案，为结合了软材料的生物电子学提供了灵感。

参考文献：doi.org/10.1002/adma.202007848

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